莆田气体检验检验中心

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在光照射下，Co2P可以有效地通过紧密界面提取光生电子并降低CO2活化能垒，有效地提升了光催化CO2还原性能。背景介绍光催化二氧化碳(CO2)还原技术是缓解能源和环境问题的一种有前景的技术。具有超薄结构的二维光催化材料具有比表面积大、配位不饱和、表面原子暴露多、载流子从体相到表面迁移距离短等优点，是理想的光催化剂之一。但是，现有的二维半导体光催化材料仍然存在着带隙宽、电子空穴复合率高、光催化活性低、选择性有限等缺点，导致整体催化效率低。将合适的助催化剂与二维光催化剂结合是调节活性、稳定性和选择性的一个有效策略。针对上述难点，江苏大学许晖教授团队以新兴的二维材料-黑磷纳米片(BPs)为原型，提出了一种原位生长的合成方法，利用黑磷纳米片(BPs)的P原子作为P源，在BPs表面负载Co2P助催化剂，构建Co2P/BPs复合光催化剂。

独特的合成方法可以有效地防止超薄纳米片的堆叠，并在BPs和Co2P之间提供高质量的界面接触，有利于电荷传输。结合实验表征和理论模拟，证明了Co2P与BPs的复合可以促进电子迁移，作为CO2的吸附和反应位点，此外也可以防止BPs被氧化降解。得益于BPs和Co2P的无缝界面，zuijiaCo2P/BPs的光催化还原CO2为CO的速率为25.5μmolg?1h?1，选择性为91.4%，高于原始BPs的性能。这项工作提出了稳定BP并同时提高其CO2还原性能的想法。Co2P/BPs的合成步骤和光催化CO2示意图。Co2P/BPs的TEM图和AFM图：原位生长合成法使得Co2P和BPs之间形成紧密接触界面。DFT计算结果：态密度(DOS)计算结果显示，在费米能级上，Co2P/BPs异质结构的电荷密度明显高于BPs和Co2P的电荷密度。

Co2P/BPs的d带中心大幅增加，BPs的电子向Co2P填充。以上计算结果表明，在CO2光还原过程中，更多的电子填充到反键态，从而促进产物从催化剂表面脱附。Co2P/BPs的电荷密度差和平均静电势：原位生长合成的Co2P/BPs具有紧密的界面接触，能够促进电荷在异质结上的转移。Co2P/BPs的活性、稳定性和对照实验：Co2P/BPs界面上的电荷交换对提升催化剂性能起到了关键作用。本工作成功地实现了BPs到Co2P/BPs的原位表面转化，形成了Co2P/BPs紧密的异质结构。BPs表面负载的Co2P不仅可以有效稳定BPs，而且还可以作为有效的助催化剂，促进光催化CO2还原。实验和理论分析均证实，光催化性能的提高主要是由于紧密界面间的电荷分离增强和反应势垒降低所致。